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允许某些分子快速通过而又阻止其他分子通过的膜是能源技术(从电池和燃料电池到资源提纯和水净化)的关键推动力。例如,将两个端子分开的电池中的膜有助于防止短路,同时还可以传输保持电流流动所需的带电粒子或离子。
选择性最强的膜(对于可能通过的膜具有非常明确的标准)会因电池中工作离子的低渗透性而受苦,这限制了电池的功率和能效。为了克服膜选择性和渗透性之间的折衷,研究人员正在开发增加离子在膜内的溶解度和迁移率的方法,从而允许更多数量的离子更快地通过膜。这样做可以提高电池和其他能源技术的性能。
现在,正如今天在《自然》杂志上报道的那样,研究人员已经设计出了一种聚合物膜,该膜在其孔中内置了分子笼,可以容纳来自锂盐的带正电的离子。这些笼,称为“溶剂笼”,由分子组成,这些分子共同充当围绕每个锂离子的溶剂—就像在熟悉的将食盐溶解在液态水中的过程中,水分子围绕着每个带正电的钠离子一样。由能源部劳伦斯伯克利国家实验室(伯克利实验室)的研究人员领导的研究小组发现,与标准膜相比,溶剂化笼将锂离子通过膜的流量增加了一个数量级。该膜可以使高压电池单元以更高的功率和更高的效率运行,这对于电动车辆和飞机而言都是重要的因素。
“虽然可以在很小的长度尺度上配置膜的孔,但直到现在,才能设计出结合复杂混合物中的特定离子或分子的位点,并使它们选择性地且高速率地扩散到膜中。”负责这项工作的布雷特·赫尔姆斯(Brett Helms)是储能研究联合中心(JCESR)的首席研究员,也是伯克利实验室的Molecular Foundry的科学家。
这项研究得到了能源部能源创新中心JCESR的支持,其任务是为电极,电解质和界面提供变革性的新概念和新材料,以实现用于交通运输和电网的高性能下一代电池的多样性。Helms说,特别是,JCESR提供了动机来了解离子如何在储能设备中使用的多孔聚合物膜中被溶剂化。
为了查明在膜上能够溶解锂离子的笼子的设计,Helms和他的团队研究了广泛实践的药物发现过程。在药物发现中,通常会建立和筛选具有不同结构的大分子小分子库,以查明与目标生物分子结合的分子。与该方法相反,该小组假设通过构建和筛选具有不同孔结构的大型膜库,可以识别出暂时容纳锂离子的笼子。从概念上讲,膜中的溶剂化笼子类似于小分子药物靶向的生物结合位点。
Helms的团队设计了一种简单而有效的策略,可在聚合物膜的多个长度范围内引入功能和结构上的多样性。这些策略包括针对具有不同锂离子溶剂化强度的笼子进行设计,以及将笼子布置在相互连接的孔网络中。赫尔姆斯说:“在我们的工作之前,还没有采取面向多样性的多孔膜设计方法。”
利用这些策略,Helms研究小组的研究生研究员兼博士学位的Miranda Baran获得了博士学位。加州大学伯克利分校化学系的学生和论文的主要作者,系统地在Molecular Foundry上准备了一个可能的膜的大库。她和他的合著者通过实验筛选了每个人,以确定一种领先的候选人,其特定的形状和结构使其孔最适合选择性地捕获和运输锂离子。然后,与位于西北太平洋地区国家实验室的环境分子科学实验室的Kee Sung Han和Karl Mueller(位于西北太平洋国家实验室的Baran and Helms)合作,揭示了使用先进的核磁共振技术,锂离子在聚合物膜内的流动情况如何。电池中的离子。
“我们发现的结果令人惊讶。溶剂笼不仅增加了膜中锂离子的浓度,而且膜中的锂离子扩散得比其抗衡阴离子快,” Baran说。当锂盐进入膜时会与之结合。笼中锂离子的溶剂化有助于形成一层阻止这些阴离子流动的层。
为了进一步了解导致这种新膜行为的分子原因,研究人员与博士后Artem Baskin进行了合作,后者是与JCESR的另一位研究人员David Prendergast一起工作的。他们利用伯克利实验室国家能源研究科学计算中心(NERSC)的计算资源进行了计算,以确定当锂离子与膜孔中的笼子结合时发生的溶剂化作用的精确性质。与没有溶剂笼的标准膜相比,这种溶剂化作用使锂离子在新膜中的浓度更高。
最后,研究人员研究了该膜在实际电池中的性能,并确定了在电池的充电和放电过程中,锂离子在锂金属电极上的容纳或释放的难易程度。他们使用伯克利实验室高级光源的X射线工具观察到锂流过改进的电池,该电池的电极被新膜隔开。X射线图像显示,与使用标准膜的电池相比,锂在电极上平滑且均匀地沉积,这表明由于膜中存在溶剂化笼,因此可以快速而有效地对电池进行充电和放电。
通过以多样性为导向的方法筛选可能的膜,研究人员实现了创建一种材料的目标,该材料有助于在不牺牲选择性的情况下快速传输离子。加州大学伯克利分校领导的能源部能源前沿研究中心,与清洁能源技术相关的气体分离中心也支持部分工作,包括成分分析,气体吸收和X射线散射测量。
伯克利实验室团队未来的工作将扩大膜库并对其进行筛选,以提高清洁能源技术中其它离子和感兴趣分子的传输性能。赫尔姆斯说:“我们还看到了将面向多样性的合成与数字工作流程相结合的令人兴奋的机会,以通过自主实验加快发现先进的膜。”
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