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通过将电子从一个原子穿梭到另一个原子,吸光分子可以将光子转化为电能或燃料。在许多情况下,分子被溶剂包围(在光合作用的情况下为水),研究表明,溶剂在电子转移中起着重要的作用。但是,测量溶剂分子的运动以发现它们如何影响该过程一直很困难。
在一项新研究中,研究人员已抓获溶剂分子的快速运动是影响光驱动的电子转移的分子复合首次信息,可以帮助研究人员了解如何控制能量流动中的分子,可能导致更有效的清洁能源。
能源部SLAC国家加速器实验室的斯坦福大学脉冲研究所的研究员Elisa Biasin说:“从微观上了解溶剂在化学反应中的关键作用是化学领域的一项长期挑战。” “直到最近,我们还没有能够在非常快的时间尺度上对原子运动直接敏感的工具来对此进行研究。”
华盛顿大学化学教授Munira Khalil领导的研究团队与SLAC和能源部太平洋西北国家实验室(PNNL)的合作者结合使用了X射线技术和模拟技术,克服了这一障碍。他们的结果发表在《自然化学》上。
同步运动
该团队专注于包含两个金属原子的分子络合物,它们之间可以交换电子。该系统用作研究电子转移反应的平台。首先,他们将络合物溶解在水中,并与周围的水分子形成牢固的氢键。他们使用激光脉冲开始了金属原子之间的电子转移过程。然后,他们将来自SLAC的直线加速器相干光源(LCLS)的X射线脉冲散射出样品,以监视电子转移过程中复合物中原子以及周围溶剂分子的运动。
十亿分之一秒长的百万分之一的超短X射线脉冲捕获了与复合物结合的水分子的同步运动。当电子从一个金属原子转移到另一个金属原子时,氢键减弱,溶剂分子从配合物上移开。当电子返回第一个金属原子时,溶剂分子振荡回到其原始位置。
Khalil说:“这是我们第一次能够实验性地捕获这种特定步伐中的溶剂的特定运动,而这种运动与分子复合物内部发生的一切一样。”
捕捉舞蹈
该团队能够使用分子模拟分析和解释实验结果。PNNL的物理学家Niri Govind和计算化学家Amity Andersen借助PNNL开源的计算化学软件包NWChem为这些模拟做出了贡献。
戈文德说:“实验与分子模拟的结合对于理解金属原子与周围水分子之间超快速电子转移过程中发生的耦合舞至关重要。”
为了跟进,研究人员希望与其他溶剂一起进行实验,以了解它们如何影响电子转移。
Biasin说:“目标是在原子尺度上学习足够的知识,以便我们可以进行预测,并学习如何对电子转移和其他重要的化学反应进行一定程度的控制。”
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